门控拉曼系统与普通的拉曼系统不同，其测量原理和测量装置都有区别，下文将讲述门控拉曼光谱仪的装置构成以及测量原理。
门控拉曼光谱仪的设置和测量原理
门控拉曼光谱仪的组成和典型设置如图1(a)所示。执行门控拉曼的基本组件是具有合适的重复率、脉冲宽度和脉冲能量的脉冲激光激发源。大部分脉冲激光能量聚焦在样品光斑上用于激发，但一小部分用于通过延迟发生器使门控信号与检测序列匹配，并用于与探测器时间同步。主要组件如下:一个脉冲激光器(通常在皮秒时间范围内)，具有快速重复率(通常在兆赫范围内)，一个延迟发生器，通过光电可调延迟设置同步到探测器-光谱仪单元，以及一台计算机，它作为控制器和测量装置。图1(b)显示了TGRS的时间分布，具有可调节的时间门和伴随的荧光抑制。根据图1(a)所示的工作原理，探测器仅在发射脉冲期间被激活，如图1(b)所示。图1(c)显示了门控(虚线)和连续光(连续线)工作模式之间的差异，每种模式都有一个有效的拉曼光谱。
直到zui近，门控拉曼光谱仪的复杂性、尺寸和价格阻碍了它的广泛应用。过去已经使用了不同类型的探测器，例如多通道板(mcp)，光倍增管(pmt)和超快速和强化电荷耦合器件(iccd)，带有或没有克尔门。从本质上讲，这些设备需要探测器冷却，因此非常复杂和笨重(见表1)。自世纪之交以来，互补金属氧化物半导体(cmos)单光子雪崩二极管(SPAD)阵列探测器已经商业化。CMOS spad具有显著减少上述缺点的优点。此外，通常不需要冷却探测器，这进一步降低了光谱仪的复杂性、成本和整体尺寸。目前的商用门控拉曼器件是便携式桌面大小的装置，适用于过程工业监测目的。
表1
时间分辨(TR)门控通常可以互换使用。然而，虽然门控拉曼主要侧重于抑制荧光和其他干扰，从而在脉冲激发源的宽度或部分宽度上重复一个测量周期，但在研究瞬态过程方面，热重法也可用于TR测量。由于其连续的时间重复，将创建第三个度量维度(时间)，如图2所示。固定时间延迟常用于瞬态变化和荧光衰减过程的研究。TG和TR都具有相似的技术特征，它们测量特定的时间区域，拒绝不需要的排放，从而实现拉曼和荧光的分离。虽然在评估本综述的文献时，似乎大多数描述荧光信号抑制技术方面的文章实际上指的是TG而不是TR，但我们认为将这些术语视为可互换是不合适的。
图1.时间门控拉曼光谱- (a) TG光谱仪的一般框图(b)时间门控的时间轮廓，拉曼光子的检测(红虚线)，抑制大多数荧光光子(绿虚线)和残余光子(蓝虚线)，(c)在强荧光样品测量的情况下，与光谱域的传统连续波拉曼(绿)相比，TG拉曼(绿虚线)。
图2.样品TG拉曼数据:(a)有荧光干扰的芝麻油拉曼信号随时间的变化(采样以3D-data-cube表示)，(b)样品特异性荧光寿命。
门控拉曼测量结果是强度与频率和时间的三维关系图;-因此可以同时观察拉曼和荧光。每个激光脉冲后临时采样的原始数据随后累积，如图2(a)所示。
如图2(a)所示，芝麻油具有高荧光背景，寿命大于4ns。它可以用来证明TG拉曼与传统连续波拉曼相比的有效性。图2(b)显示了不同样品的几种荧光特性和寿。它还表明，设置相应的栅极宽度是重要的，因为每个样本都有不同样品诱导的荧光发射特性。
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