高光谱成像在钙钛矿光谱和空间分析的应用

正文

高光谱成像在钙钛矿光谱和空间分析的应用

一、钙钛矿器件

光致发光和电致发光成像

瓦伦西亚大学的Henk Bolink博士与IPVF（前身为IRDEP-法国光伏能源研究与发展研究所）的研究人员合作，研究了具有不同电子传输层（PCBM和C₆₀）的混合有机-无机甲基碘化铅钙钛矿（CH₃NH₃PbI₃）太阳能电池的性能。用IMA获得的发光高光谱数据有助于识别此类器件中的严重不均匀性（图1）。这些空间不均匀性与载体提取问题有关，导致细胞的填充因子有限。

图1根据在1.15V和1.16V施加偏置下拍摄的EL高光谱图像计算的当前传输效率fT图。对于使用PCBM（a，c，器件A）或C60（b，d，器件B）作为电子传输层（ETL）的钙钛矿太阳能电池，在微尺度（顶部）和整个器件级别（底部）进行fT mapping。信号分布的插值已与色标叠加，作为眼睛的指南 ^[1]。

二、钙钛矿晶体

光致发光成像

Photon与David Cooke教授(McGill University)和Mercouri Kanatzidis教授(Northwestern University)合作，研究在空气中老化的钙钛矿晶体的成分。在几分钟内，在550*900μm的区域内在670-900nm光谱范围内采集了万个PL光谱2（图2）。光谱特征的变化和强度的变化归因于晶界、缺陷和相偏析。

图2、(a)在770nm处提取的PL图像;(b)PL中心波长的假彩色图和(c)从高光谱数据中提取的两个PL光谱–参见相应的颜色。

与Pablo Docampo教授研究小组(New Castle University)合作研究了大型钙钛矿晶体。一个好的太阳能电池需要尽可能发光[2]。PL强度的映射（图3）提供了一种快速评估非辐射损失并获得材料效率输入的方法。为了获得这样的图谱，使用532nm激光以10个太阳的等效功率激发样品。在不到一分钟的时间内以 670nm波长从880nm采集到5nm的数据。

图3、在790nm处提取的PL图像（a）和从不同区域提取的PL光谱（b）。

还使用Photon的GRAND-EOS平台进行了大规模测量。使用532nm激光以0，1等效功率激发样品。图4显示了在2cm*2cm视场上获得的PL图。GRAND-EOS允许在更大的层面上捕获光学图像，以帮助改进制造过程

图4、(a)在790nm处提取的PL图像，以及(b)从不同区域提取的PL光谱（参见相应的靶标）。使用GRAND-EOS系统获取的数据。

光致发光激发成像

zui后，使用Photon的可调谐激光源作为激发，用光致发光激发（PLE）和反射成像对相同的样品进行研究，并使用光子等的IMA进行PL成像，使用532nm激光激发源（见图5）。PLE光谱表明，PL发射的强度取决于激发光子的能量，在2.03eV激发时达到zui大强度。获取空间信息还能为了解样品中是否存在缺陷提供宝贵的信息。研究还表明，将PLE与拉曼光谱结合起来，有助于确定包晶体晶体中PL发射的来源。zui后，将PL和PLE测量与Frank-Condon 模型相结合，可以深入了解电子与声子的相互作用^[3]。

图5、(a)在钙钛矿晶体上以2.33eV提取的光致发光激发（PLE）高光谱图像；(b)在2.33eV下提取的反射率高光谱图像，(c)从相同两个区域提取的PLE（橙色填充）、反射率和PL（蓝色填充）光谱（参见a和b上的相应目标）。

三、钙钛矿薄膜

光致发光成像

Sam Stranks 教授（剑桥大学）正在通过聚光成像技术研究混合卤化物铅钙钛矿的基本特性（见图6）^[4]。在太阳等效光照下，研究了溶液加工的三重阳离子混合卤化物(Cs_0.06MA_0.15FA_0.79)Pb(Br_0.4I_0.6)₃钙钛矿薄膜（MA：甲基铵，FA：甲酰胺）。研究发现，光照导致富碘钙钛矿的局部表面位点与钝化PbI₂材料混合。这项研究揭示了对混合卤化物混合阳离子包晶石相分离的新见解，以及通过控制新型器件结构中的电荷密度和转移实现高发光薄膜的途径。

图6、同一区域上宽带隙峰(a-d)和低带隙峰(e-h)的原位高光谱PL图(Cs_0.06MA_0.15FA_0.79)Pb(Br_0.4I_0.6)₃钙钛矿薄膜在白光照明下随时间的变化，强度为290mW/cm²用于处理前(t=0)，处理期间(10和30分钟)以及一旦发射强度达到稳定发射(180分钟)的样品。mapping是在405nm激光激发下拍摄的，激发强度为≈50mW/cm²，并且所有测量均在大气环境中进行^[4]。

光致发光激发成像

在Rolston等人的这项工作中^[5]，使用PLE高光谱成像技术研究了采用两种不同工艺制造的过氧化物太阳能电池的发光率：露天快速喷涂等离子处理(RSPP)和旋涂。将Photon公司生产的可调激光源与科研显微镜耦合，可获得PLE高光谱数据。图7显示了从PLE高光谱图像（c、e）中提取的PLE光谱（a），证实RSPP技术的光致发光产率高于旋涂技术，而且更适合于在露天条件下快速制造过氧化物太阳能模块。

图7、(a)RSPP和旋涂钙钛矿的光致发光激发（PLE）光谱；(b)光学图像和；(c)旋涂钙钛矿的相应PLE图与；(d)光学图像和；(e)RSPP钙钛矿的相应PLE图。RSPP的较高发光在光谱和PLE图中均可观察到^[5]。

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相关文献：

[1] El-Hajje, G., Momblona, C., Gil-Escrig, L., Ávila, J., Guillemot, T., Guillemoles, J.-F., Sessolo, M., Bolink, H. J., & Lombez, L. (2016). Quantification of spatial inhomogeneity in perovskite solar cells by hyperspectral luminescence imaging. Energy & Environmental Science, 9(7), 2286–2294.

[2] Miller, O. D., Yablonovitch, E., & Kurtz, S. R. (2012). Strong Internal and External Luminescence as Solar Cells Approach the Shockley–Queisser Limit. IEEE Journal of Photovoltaics, 2(3), 303–311.

[3] Zelewski, S. J., Urban, J. M., Surrente, A., Maude, D. K., Kuc, A., Schade, L., Johnson, R. D., Dollmann, M., Nayak, P. K., Snaith, H. J., Radaelli, P.,Kudrawiec, R., Nicholas, R. J., Plochocka, P., & Baranowski, M. (2019). Revealing the nature of photoluminescence emission in the metal-halide double perovskite Cs2AgBiBr6. Journal of Materials Chemistry C, 7(27), 8350–8356.

[4] Andaji‐Garmaroudi, Z., Abdi‐Jalebi, M., Guo, D., Macpherson, S., Sadhanala, A., Tennyson, E. M., Ruggeri, E., Anaya, M., Galkowski, K., Shivanna, R., Lohmann, K., Frohna, K., Mackowski, S., Savenije, T. J., Friend, R. H., & Stranks, S. D. (2019). A Highly Emissive Surface Layer in Mixed‐Halide Multication Perovskites. Advanced Materials, 31(42), 1902374.

[5] Rolston, N., Scheideler, W. J., Flick, A. C., Chen, J. P., Elmaraghi, H., Sleugh, A., Zhao, O., Woodhouse, M., & Dauskardt, R. H. (2020). Rapid Open-Air Fabrication of Perovskite Solar Modules. Joule.

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