利用绝对校准的高光谱光致发光(PL)成像技术，无需电测量便可简便快速地获取太阳能电池参数的空间分布，如准费米能级分裂、光二极管因子、厄巴赫能量 (Eu) 和分流电阻 (Rsh)。这些参数在评估通过激光图案化实现电串联互连过程中的窗口具有重要作用。该方法系统地定位和量化了单片串联互连的激光图案化过程中可能产生的电损失。研究结果表明，皮秒级和纳秒级激光脉冲均可用于串联互连，且在两种情况下，仅在划线线边缘相邻的几微米宽区域内发生轻微的横向材料变化。此外，高光谱PL数据集的采集和分析提供了关于材料去除过程的见解，表明钙钛矿材料对激光的热冲击具有相当大的弹性。
高光谱光致发光成像用于钙钛矿太阳能电池电学参数的空间分辨测定
有机–无机金属卤化物钙钛矿（MHPs）是用于低成本和高效率太阳能电池的有前途的光吸收材料。钙钛矿太阳能电池 （PSC） 具有出色的光电特性，例如电荷载流子寿命长、扩散长度长、光吸收强 （104–105cm-1）、宽光谱范围 （1.2–3.0eV） 的带隙可调谐性、极低的缺陷密度和高缺陷容限、低电压损耗以及光子回收，使它们对光伏应用具有吸引力。近年来，实验室规模的PSCs经历了功率转换效率的巨大提升，达到25%以上，这在晶体硅基太阳能电池效率的范围内。然而，由于工艺的可转移性和钙钛矿薄膜质量的下降，PSC的效率正在从实验室规模下降到大规模钙钛矿太阳能组件（PSM），这限制了商业化，从而限制了PSC的实际应用。薄膜的激光图案化及其在PSM单片串联互连中的应用。证明无论钙钛矿层堆栈的详细配置如何，基于激光的图案化的成功都是基于精确控制的能量输入。由于目标始终是产生定义明确的划线，而不会因激光能量过多而对材料进行意外修改，因此由于钙钛矿材料本身具有明显的热敏感性以及不可避免地引入过量激光能量，因此 MHP 的图案化仍然具有挑战性，特别是在脉冲到脉冲重叠区域或划线边缘。在这两种情况下，引入的多余能量很容易导致材料改变，形成电子缺陷，这可能导致电气功能不理想。
PL全局测量是使用市售的高光谱成像系统（(IMA, Photon,etc.）进行的。使用波长为 405 nm 和 532 nm 的两个连续波激光器来激发样品。激光激发源均匀地分布在整个视场上，从而实现全qiu成像。入射光子通量可以调整，并设置为86 mW cm-2对于此处提供的测量的每个激光。使用显微镜物镜 采集图像，并在室温下通过体积布拉格光栅将 PL 定向到 Si ccd 相机上。空间分辨率接近衍射极限，约为1 μm，光谱分辨率优于2.5 nm。
QFLS Δμ是指电子处的准费米能级和空穴接触在照明下的分裂。通常，测量有效QFLS（Δμeff），因为照明的样品区域不是无限小的，并且延伸到具有多个晶界的较大区域。这些内部接口会导致内部损耗降低理想的QFLS。太阳能电池在热平衡和室温下的PL发射ΦPL可以通过广义普朗克定律使用黑体的玻尔兹曼近似来描述。由于太阳能电池不是理想的黑体，因此必须考虑样品吸收率，即吸收的光子与入射光子数的比率或吸收概率。
光子发射的有效角度通常小于整个半球。只有在低于临界角的角度下发射的光子才能离开钙钛矿样品表面，而在较高的角度下会发生全内反射。在进行局部QFLS的计算之前，必须首先确定PL发射光谱的中心波长（PL峰值位置），因为该中心波长对应于半导体材料光学带隙的独特能量，并且大部分光子通过这种跃迁从材料发射。因此，QFLS被分配给这个中心波长。
为了检测划线或线边缘区域的中心波长偏移，确定了在每种情况下出现 PL 发射zui大值的局部中心波长，该波长来自对 PL 光谱的逐像素分析。中心波长的测定结果如图1（上行）所示，显示了两张以（A）ns和（B）ps脉冲为模式的划线图像，具有zui佳通量和先前确定的相应zui佳通量。在这两种情况下，划线线旁边和内部的中心PL波长都在758nm ±3 nm的窄范围内，对应于约1.64 eV的光带隙能量。激光划线沟槽内的低强度信号来自少量残留的钙钛矿，这些钙钛矿显然残留在沟槽中，从而确保了底层TCO层在激光图案化过程中不会损坏。
然而，图像表明中心波长在内划线边缘有明显的红移，高达几十纳米，并伴有分布在样品表面上的小点。中心波长在内边缘的偏移可归因于图案化过程中材料本身的强烈退化。 然而，对于划线表征，内边缘起着相当小的作用。有趣的是，散布在样品表面的小红移点可以得出有关材料去除过程的结论。显然，会发生临界加热和爆炸性沸腾，产生不协调凝结并广泛分布在样品表面的飞溅物。这个假设已经在我们之前的研究和模拟中建立起来。
图1.(A，B）PL发射的局部中心波长的空间分辨图像和(C，D）相应的准费米能级分裂（QFLS）。样品分别在zui佳通量为1.36和2.31 J cm-2时通过 （A，C）ns和（B，D）ps激光脉冲对样品进行图案化。
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参考文献
[1] Hyperspectral Photoluminescence Imaging for Spatially Resolved Determination of Electrical Parameters of Laser-Patterned Perovskite Solar Cells
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