界面上的传输现象常常决定或限制流程的整体性能。直接研究微米尺度界面上动量、质量和热的界面输运，对于进一步优化各种微观和宏观尺度技术具有重要意义。荷兰特文特大学(University of Twente, The Netherlands)的软物质小组由教授Dr. Rob Lammertink领导，本文中构建了一种微流体，通过荧光寿命成像显微镜（FLIM）原位测量流经氧泡的水溶液中溶解氧浓度分布，研究了气体吸收的净速率。旨在更好地理解边界附近的传输现象，以便改进各种过程，如脱盐、物种分离和(图)催化反应。
LIFA荧光寿命成像在微流体中的运用——研究氧在湿滑气液界面上的输运
微流体提供了一个理想的平台，允许集成“可控”的表面和直接测量附近的传输现象。Elif Karatay在特文特大学攻读博士学位期间使用微流体气泡垫层，制作了其中一个微通道壁作为由交替固体壁和微气泡组成的超疏水表面(图1)。她通过荧光寿命成像显微镜实验测量和数值估计了在短接触时间内稳定气液界面上气体吸收的动态传质。
图1 (a)微流控气泡垫。(b)FLIM实验中相同设置下水中溶解氧的数值模拟，颜色条表示氧的浓度。(c)由FLIM解析的寿命场叠加在亮场显微镜图像上，显示气泡进入到水中，颜色条表示荧光寿命，以纳秒为单位。
通过频域荧光寿命成像(FD-FLIM)显微镜对流经氧泡的水溶液中的溶解氧浓度分布进行原位测量，研究了气体吸收到水中的速率。利用FLIM对氧浓度进行成像，采用钌基氧敏发光染料ruthenium tris(2,2’ -dipyridyl) dichloride hexahydrate(RTDP)，符合氧猝灭的单衰变函数。在FLIM实验中，在蔡司Axio Observer倒置显微镜上使用了扩展Lambert Instruments的FLIM附件(LIFA-X)系统。LIFA-X由一个LED光源和一个Lambert像增强相机(TRiCAM)组成，在门控模式下操作可以获得荧光寿命。
为了校准测量，分别在无氧(N2饱和)、空气和氧饱和水溶液中测量氧敏RTDP的寿命，其中微气泡分别由氮气、空气和氧气气体组成。在下面的传质实验中，在微通道的边界处建立氧气微气泡，工作液为脱氧RTDP水溶液，通过横向排列的氧气气泡(图1c和图2)。
在不同的轴向位置测量了RTDP在溶液侧微通道H方向上的寿命(图2)。通过在交替微通道壁附近测量最小荧光寿命数据，经过实验确定了气泡界面的轮廓和位置。图2显示了在同一微泡微通道的不同轴向位置用FLIM测量的连续寿命场，可以观察到沿下游流动边界层厚度的增加。这里，在图2c中，扩散边界层的厚度为微流道高度H的23%，由于雷诺数Re为7.5，扩散边界层没有进一步延伸到微流道内部。
图2 轴向位置x的连续寿命场。图中表示了沿下游流动时边界层厚度增加的定量可视化(45 μl/min)。流动方向为从左到右。颜色条指的是生命周期，以纳秒为单位。虚线箭头表示轴向位置，在该位置上获得了微通道高度上的局部氧浓度分布。
利用FLIM测量的局部浓度梯度，得到了气相到液相氧通量的局部分布。此外，根据这些局部通量分布可以计算相对于的空间平均总吸氧通量。
FLIM实验结果表明，在气液接触时间较短的情况下，光滑微气泡对气体溶解具有额外的传质阻力。这种传质阻力导致气体吸收比传统公认的平衡界面模型——亨利定律所预测的要慢。在非平衡条件下，实验结果与数值模拟结果吻合较好。结果表明，短接触时间可能无法建立相平衡态。
相关文献：
[1]Karatay, E.,Tsai, P.A.,Lammertink, R.G.H.. Rate of gas absorption on a slippery bubble mattress[J]. Soft matter,2013,9(46).
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