时域热反射系统(TDTR)是基于飞秒激光的探测技术。TDTR利用飞秒激光对样品进行加热,样品的温度发生变化,样品的温度随时间而消退,在皮秒级时间内用探测光对样品表面的反射率进行测量。样品表面通常涂上一层作为传感器的金属薄膜,当温升较小时(通常<绝对温度的10%或<10 K,以较小者为准),其表面反射率随温度线性变化。
TDTR专题:时域热反射系统的基本原则介绍(一)
时域热反射系统 基本光路:
在典型的TDTR设置中,如图1。锁模Ti:蓝宝石激光振荡器作为光源,它提供重复频率80 MHz、波长800 nm、150 fs激光脉冲。光学隔离器装在激光振荡器的出口,以防止激光束反射回振荡器。在隔离器前安装半波片调节TDTR测量时的激光功率。然后激光束通过偏振分束器分成泵浦光和探针光。在PBS之前,另一个半波片用来调整泵浦和探针光束之间的功率比。泵束通常在0.2-20 MHz范围内使用电光调制器(EOM)调制频率,然后通过物镜聚焦到样品。另外一些TDTR设置使用声光调制器(AOM),但由于AOM的上升时间长得多,调制频率通常有限。EOM调制频率作为锁定检测的参考。在通过相同的物镜聚焦到样品之前,探针光束通过机械延迟线产生时间延迟。探测束通常在延迟阶段之前扩束,以减小长距离传输导致的发散。
图1. 典型TDTR系统光学装置图
时域热反射系统 探测方式:
反射的探测光束由快速响应光电二极管探测器收集,它将光信号转换成电信号。然后使用锁相放大器从强背景噪声中提取信号。在早期TDTR系统中,探测器和锁相放大器之间插入一个电感,电阻为50Ω。原因是泵浦光束通常由方波函数调制(例如,使用康诺皮科公司的350–160 EOM和25D型放大器),并且方波的所有不希望的奇次谐波都由使用方波乘法器的锁相放大器检测(例如斯坦福研究系统公司的SR844型)。因此,电感器用作谐振带通滤波器,以消除方波调制功能的高次谐波。如果泵浦光束由正弦波函数调制,或者如果使用具有干净正弦波乘法器的数字锁定放大器(如苏黎世仪器公司的HF2LI型)进行锁定检测,这种谐振滤波器就变得没有必要,这两种放大器本质上都没有不需要的谐波。
时域热反射系统 泄漏泵浦光抑制:
为了使锁定检测有效,反射的泵浦光束必须被光电二极管检测器阻挡。由于泵浦光束和探测光束是交叉偏振的,物镜和探测器之间的PBS可以抑制> 99%的反射泵浦光束。然而,由于热反射系数dR/dT较小(10-4k -1),即使反射探测光束的强度小于0.01%,少量的反射泵浦光束也足以使TDTR测量失真。光学技术可用于进一步抑制反射的泵浦光束。一种常用的方法是泵浦和探测光束的空间分离,如图1所示。
在这种方法中,当进入物镜时,泵浦光束和探测光束平行并垂直分开4mm,使得反射的泵浦光束可以被孔径阻挡,而只有镜面反射的探测光束被允许通过孔径并被光电二极管检测器接收。应注意确保反射的探测光束不被光圈夹住;否则,由于样品表面的热膨胀会引起探针束的振幅调制,从而影响测量结果。该方法结构简单,适用于表面粗糙度<15 nm的光学光滑样品。对于光学粗糙的样品,泵浦光束和探测光束需要进行光谱分离,以便使用高效的滤光器消除反射的泵浦光束,使用边缘锐利的滤光片,将泵浦和探针的光谱分离约7 nm的波长。或者通过“双色”方法,利用二次谐波产生使泵浦或探测光束的频率加倍。
这两种方法都会损耗较多的激光功率,损耗对于测量高导电性材料(如金刚石)是一个关键问题,需要足够高的激光功率强度来产生足够高的信噪比。此外,双色法对激光的强度和波长稳定性都有很高的要求。否则,激光波长的波动将转化为泵浦和探测光束的功率强度的波动,并在TDTR测量中出现噪声。其次泄漏泵束对Vout信号的影响主要是线性的,Vout=Vout0+aVleak。Vout0为不受泄漏泵束影响的反相热信号,a为比例常数,Vleak为仅由泄漏泵束引起的检测信号。常数a取决于包括检测器光电流和谐振电路品质因数在内的因素,可以通过测量Vout作为Vleak的函数并将梯度视为a=ΔVout/ΔVleak来确定。因此,TDTR信号可以通过在TDTR实验期间监测Vleak信号来方便地从伪影中校正。该方法可以很好地处理所有的粗糙样品,只要样品表面的高斯激光轮廓不被表面粗糙度所扭曲。
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