时域热反射技技术TDTR测量热导率等参数在频域上可观察到四个阶段，对应着不同的频率行为，其可解释金属传感器在被激发后的热行为，该传感器通常是分辨率和带宽的最终限制因素。
TDTR专题：泵浦热探测中金属传感器薄膜性能（二）
时域热反射,tdtr,频域谱,金属薄膜,电子-声子耦合,温度,金,铝,铬,铂,铜,表一.用于2 TM模型计算的材料
列出的属性包括电子-声子耦合常数(g)、电子比热常数(γe)、300 K温度下的热容常数(C1)、电子热导率(λe)和声子热导率(λl)。声子弛
豫起始时间trp由2 TM模型计算获得。
傅里叶频谱分析
图1.金和铝在10 KHz归一化的频率响应幅度的比较。虚线代表1TM温度模式，实线蓝色和橙色代表2TM温度模式光谱，红色代表半峰全宽下100 fs激光泵浦脉冲的光谱
为了获得材料的频率响应，将时域谱进行傅里叶变换可得到图1中的频域谱，其中蓝色和橙色的实线是在50 nm厚换能器的顶面的电子
温度的光谱。这些光谱可以分为四个不同的区域，具有非常不同的频率行为。
区域A是热量完全传递到二氧化硅层的频率范围，在该频率范围内，温度弛豫不再依赖于换能器，并且可以通过经典的一个温度模型
(1TM)来建模。虚线(1TM)与2TM在低频下重叠，对于金高达1 GHz，对于铝高达10 GHz。这两个频率与声子热弛豫开始时间相关。
区域B是热量通过电子和声子的扩散在换能器中传递的频率范围，这个区域的频率极限由电子-声子耦合常数决定。区域C是在任何扩散
和任何声子热化过程发生之前，电子气体的绝热加热。区域D是光谱的最终频率，该光谱来自图中用红色实线表示的激光脉冲的光谱。
从热载流子的角度来看，非平衡过程发生在区域B和区域C。这些区域越宽，热载流子行为被确定得越好。较低的频率受到电子-声子耦
合常数的限制，而上限是激光脉冲频谱的延伸。在这种情况下，黄金是热载流子研究的最佳材料，其带宽从1 GHz扩展到5 THz。
图2.二氧化硅层上金膜的TDTR实验和模拟TM信号
为了验证模型，已经测量了二氧化硅层上50 nm金膜的TDTR信号，激光脉冲持续时间为1 ps(532 nm)。让我们注意到信号是负的，因
为在这个波长下金的热反射系数是负的，如图2插图。
图2比较实验和模拟(2TM)热光谱。即使区域C和区域D重叠，上面详述的不同区域也清晰可见，因为1 ps实验脉冲持续时间将热带宽限
制在1 THz。此外，对于金中3.24纳米/秒的声速，50纳米金层的声共振频率明显出现在32.8 GHz。
其他四种金属的声子输运:铬、铂、铜和银
由2TM计算的结果显示在图3中，显示了在金属/二氧化硅界面处用50 nm厚的换能器获得的声子温度。根据金属的电子结构特征，这
些图被重新分组为(1)贵金属(金、银和铜)和(2)非贵金属(铝、铂和铬)。应该注意的是，这些曲线是针对所有金属的非常相同的条件计算
的，因此激光入射能量随着每种金属的光学特性而变化，以获得在换能器层中沉积的相同的能力。
图3.对于50纳米厚的金、铂、铬、银、铜和金膜，通过在金属膜/二氧化硅界面处的2 TM预测瞬态声子温度
上图显示每种贵金属(金、银和铜)在界面上预测的声子温度非常相似。这种传热性能的相似性是由这些金属的热性能的相似性造成的。
由于较高的电子电导率和较低的电子-声子耦合常数，热电子直接传播到界面，向晶格的热弛豫较低，这意味着金属/二氧化硅界面处的
声子转移较弱。
另一方面，在非贵金属中，声子转移增加并在界面处达到重要的温度。这些金属中重要的电子-声子耦合导致晶格的大的热弛豫。尽管
铂和铬薄膜具有很强的电子-声子耦合，但到达金属/二氧化硅界面的最高声子温度是在铝界面获得的。这是由于铝的热容量低于铬和铂
(见表一)。
根据图3中的插图，代表所考虑的6种材料在最初300 ps期间的金属/二氧化硅界面声子温度。铝和铬膜具有一个重要的特征:与其他金属
相比，界面声子温度在更短的时间(40 ps)内弛豫(表1中的值)。金属/二氧化硅界面上的这种快速弛豫导致向目标层的快速声子传输。因
此，铝膜的热行为，其特征在于具有高振幅的最快热传递，使其成为优选的用于光谱晶格温度测量的TDTR实验中的传感器。
在TDTR实验中，金属传感器的热透明度似乎是时间分辨率的最大限制因素。随着可及时间范围从100 fs扩展到10 ns，局部热平衡的基
本假设不再成立。必须使用2TM来描述声子和电子温度的演化。模拟了100 fs激光照射沉积在二氧化硅层上的金属传感器后的热传递，二氧化硅层代表普通TDTR热物理参数计量实验中感兴趣的材料。我们一方面研究了传感器厚度(50 nm和150 nm)的作用，另一方面研
究了一组六种不同材料的材料性质的作用:三种金属，如铬、铂和铝以及三种贵金属金、铜和银。
TDTR频率响应由高频范围[10 GHz–5 THz]中的电子和低频范围(100 MHz–10 GHz)中的声子控制。从热载流子的角度来看，贵金属非
常适合载流子动力学研究。在这种情况下，时间分辨率的限制因素是激光脉冲的光谱范围(5 THz)。此外，从计量的角度来看，非贵金
属具有最好的声子透明度，允许在宽频率范围内测量热物理性质。其中，50纳米铝换能器显示为最佳候选，其频率带宽高达10 GHz。
参考文献：
Ultimate-resolution thermal spectroscopy in time domain thermoreflectance (TDTR)，A. Zenji , J. M. Rampnoux , S. Grauby , and S. Dilhaire， J. Appl. Phys. 128, 065106 (2020)
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